Modellierung und Simulation der Synthese von Nanopartikeln in der Gasphase (Tienda española)

Untersuchungen zur Wechselwirkung von Koagulation und Koaleszenz

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Die physikalischen Eigenschaften von Primärpartikeln und Partikelagglomeraten im Nanometerbereich sind größenabhängig und können sich wesentlich von den Eigenschaften des Bulk-Materials unterscheiden. Dies ermöglicht die Erzeugung von Funktions- und Konstruktionsmaterialien mit maßgeschneiderten Eigenschaften Die konsequente Ausnutzung der Nanotechnologie erfordert die gezielte Erzeugung kleinster Partikel mit einer vordefinierten, normalerweise engen, Größenverteilung. Zusätzlich hat der Grad der Agglomeration oder Aggregation der so erzeugten Partikel einen entscheidenden Einfluss auf die nachgeschalteten Prozessschritte und die Qualität des Endproduktes. Ein bereits großtechnisch erprobtes Verfahren ist die Partikelerzeugung in der Gasphase. Hierbei werden gasförmige Precusoren zur Reaktion gebracht und das dabei entstehende, kondensierbare Produkt in Form von Partikeln abgeschieden. Produkte wie Ruß oder anorganische Pulver (z.B. Titandioxid, Zinkoxid) werden bereits routinemäßig so hergestellt. Trotz der komplizierten chemischen und physikalischen Prozesse, die das Partikelkollektiv beeinflussen, werden diese Reaktoren überwiegend empirisch optimiert und weiterentwickelt. Für ein besseres Verständnis des komplexen Zusammenspiels von Gas- und Partikelphase, besonders während der Phase der Partikelbildung, sind detaillierte Simulationen unerlässlich.
In der vorliegenden Arbeit wird ein Modell zur Beschreibung von Bildung und Wachstum von Nanopartikeln aus der Gasphase vorgestellt. Das Partikelmodell berücksichtigt Nukleation, Koagulation, Koaleszenz und Konvektion. Unregelmäßig geformte Agglomerate werden durch ihr Volumen und ihre Oberfläche charakterisiert. So ist eine Abschätzung der äußeren Form der Partikel auf der Basis einer Oberflächen-fraktalen-Dimension möglich. Zur Beschreibung der Volumenverteilung der Partikel kommen ein monodisperses Modell und ein Momentenmodell auf Basis einer logarithmischen Normalverteilung zum Einsatz. Zusätzlich wird jeweils eine unabhängige Differentialgleichung (DGL) für die Oberflächenkonzentration gelöst.
Das Modell zur Beschreibung des Koaleszenzprozesses berücksichtigt die Größe und die äußere Form der Partikel. Es wird angenommen, dass zunächst kleine Gruppen von Primärpartikeln zu Kugeln verschmelzen. Dies hat zur Folge, dass größere Agglomerate schrittweise sintern. Der Einfluss der Oberflächen-fraktalen-Dimension auf den Koagulationsprozess wird auf der Grundlage einer oberflächenäquivalenten Kugel bestimmt. So kann weiterhin der bekannte Koagulationskoeffizient für sphärische Partikel verwendet werden.
Zur vollständigen Modellierung des Syntheseprozesses müssen neben der Partikelphase auch die Strömungs- und Reaktionsprozesse beschrieben werden. Dies erfolgt mit Hilfe des kommerziellen Strömungslösers Fluent. Eine Programmierschnittstelle erlaubt die gleichzeitige Lösung der DGLs zur Beschreibung der Partikelphase. Das Modell wird auf die Erzeugung von Silizium- und Eisen-Nanopartikeln angewendet. Hier kommen zwei wandbeheizte Rohrreaktoren und ein Mikrowellenreaktor zum Einsatz. Für zwei dieser Reaktoren liegen experimentelle Ergebnisse vor, anhand derer die Validierung des vorgestellten Modells erfolgt.
Die Rechnungen zeigen insgesamt, dass das eingeführte Partikelmodell die wichtigen Prozesse, die in den behandelten Reaktoren ablaufen, erfasst. Somit gewährt es Einblicke in die Partikelbildungs- und -wachstumsprozesse und deren Abhängigkeit von Prozessparametern, die in Experimenten niemals erreicht werden können.