Untesuchungen binärer Metall- und Halbleitercluster mit Dichtefunktionalmethoden

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In der vorliegenden Arbeit wurden zunächst die Bauprinzipien und Atomverteilungen binärer Metallcluster AN-mBm untersucht. Da aufgrund der unterschiedlichen Atomverteilungen und Clusterstöchiometrien eine sehr große Anzahl binärer Cluster für jeden Strukturtyp resultiert, war eine systematische Untersuchung auf ab initio Niveau nur bei kleinen oder hochsymmetrischen Systemen möglich. Zur systematischeren Betrachtung des Aufbaus binärer Metallcluster wurde ein störungstheoretischer Ansatz entwickelt und validiert, der auf den elektronischen Potentialen der Kernposition der homoatomaren Cluster basiert, und eine Vorauswahl (“Prescteening”) aus den Isomeren ermöglichte. Dieser Ansatz beinhaltet zwei Näherungen. Zum einen wurde die Relaxation der elektronischen Struktur durch Anwendung der Störungstheorie erster Ordnung auf die entspechenden homoatomaren Cluster AN und BN vernachlässugt, und zum anderen wurde die Relaxation der Strukturparameter vernachlässigt. Hiermit konnte relative Energien berechnet werden, mit deren Hilfe eine energetische Reihenfolge der binären Cluster AN-mBm aufgestellt werden konnte, sodass nur eine vergleichsweise kleine Auswahl der möglichen Isomere mit Dichtefunktionalmethoden untersucht werden musste.