Phononen in II-VI-Halbleiter-Nanostrukturen

Optische Spektroskopie an einzelnen Nanokristallen und Nanopartikel-Ensembles

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In dieser Arbeit werden Phononen in nasschemisch synthetisierten sphärischen Nanokristallen und Tetrapods aus II-VI-Verbindungshalbleitern mittels verschiedener optischer Messverfahren untersucht. Ziel ist es erstens, Photolumineszenz-Prozesse in einzelnen Core/Shell- und Core/Shell/Shell-Nanokristallen und zweitens, Raman-Streuprozesse in CdTe-Nanopartikeln zu detektieren. Den Kern der Untersuchungen bilden optische und akustische Phononen, die sich auf Grund der hohen Stabilität der hier gezeigten einzelnen CdSe-Nanokristalle in den Photolumineszenz-Spektren nachweisen lassen. Einzelne Phononen können confined akustischen Moden zugeordnet werden. Die für die Nanokristalle typischen Effekte Blinking und spektrale Diffusion werden anhand von konsekutiv aufgenommenen Photolumineszenz-Spektren diskutiert. Die intensitätsstärkste Linie in den Spektren der einzelnen Nanokristalle bildet die Dark-State-Zero-Phonon-Line. Eine Nebenlinie kann auf Rekombinationen aus einem Bright-State zurückgeführt werden. Im Rahmen des Modells nach Lamb [Lam82] werden drei sphärische akustische Moden bestimmt. Sowohl das LA-Phonon als auch das LO-Phonon des CdSe-Cores lassen sich nachweisen. Zusätzlich können LO-Phononen der CdS- und der ZnS-Shell identifiziert werden.Durch Polymerfilme wird eine definierte Umgebung für die CdSe-Nanokristalle auf dem Si-Substrat geschaffen. Es werden Photolumineszenz-Messungen an einzelnen Nanokristallen gezeigt, die jeweils bis zu ca. 4.5 Stunden (reine Beleuchtungszeit: ca. 2 Stunden) durchgeführt werden konnten. Die verhältnismäßig intensitätsschwachen Phonon-Signale der einzelnen Nanokristalle werden über aufsummierte Einzelspektren ausgewertet.Den Untersuchungen an einzelnen Nanokristallen gehen Photolumineszenz-Messungen an InAs-Quantenpunkten, die in Heterostrukturen eingebettet sind, voran. In den Spektren konnten Signaturen einzelner InAs-Quantenpunkte nachgewiesen werden. Die Raman-Spektren der CdTe-Tetrapods und der sphärischen CdTe-Nanokristalle zeigen ebenfalls optische Phononen. Diese Proben wurden im Ensemble gemessen. Neben dem CdTe-LO-Phonon und seiner ersten Oberschwingung werden bei beiden Probenarten SO-Phononen nachgewiesen. Ferner kann eine Anregung in den Tetrapods durch einen Vergleich mit Rechnungen zu Nanowires (vgl. [Mah03]) als TOx-Phonon interpretiert werden. Die Analyse der Spektren von CdTe-Tetrapods und von sphärischen CdTe-Nanokristallen geben Aufschluss über elektronische Übergänge in den Nanopartikeln. Demzufolge wird geschlussfolgert, dass sich Raman-Spektren zur Differenzierung von Tetrapods mit gut ausgebildeter geometrischer Struktur und Tetrapods mit im Verhältnis zum Kern kurzen Armen eignen.