Selbstorganisierte ultradünne Filme und Membranen aus Polyelektrolyten, Makrozyklen und Polyelektrolyt-Mischungen für die selektive Stofftrennung und kontrollierte Wirkstofffreisetzung (Tienda española)

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Das Ziel dieser Arbeit war die Herstellung und Charakterisierung neuer ultradünner Filme
und Trennmembranen aus Makrozyklen, Polyelektrolyten und Polyelektrolyt-Blends mit
verbesserten Trenneigenschaften für die selektive Stofftrennung und kontrollierte Wirkstofffreisetzung.
Die Membranen wurden durch elektrostatische Schicht-für-Schicht-Adsorption
auf einer porösen PAN/PET-Trägermembran hergestellt.
Im ersten Teil der Arbeit wurden Membranen aus Polyelektrolyten und Makrozyklen wie
1,4,7,10,13,16-Hexaazacyclooctadecan-Hexaessigsäure (az6ac) und Per-6-amino-Cyclodextrinen
hergestellt. Durch den Einbau von anionischem az6ac konnten Membranen mit einer
erhöhten Kationenselektivität unter Dialysebedingungen hergestellt werden. Hierbei konnte
ein Trennfaktor a(Na+/Mg2+) von bis zu 28 erreicht werden. Unter Nanofiltrations- und
Reversosmosebedingungen konnte der Gesamtfluss deutlich um einen Faktor von 3-4 auf
14 l m-2 h-1 bei 40 bar bei einem sehr guten Rückhalt von bis zu 96% für Ca2+-Ionen und
bis zu 85% für Na+-Ionen gesteigert werden.
Durch die Verwendung von kationischen Per-6-amino-a- und ß-Cyclodextrinen konnten
Membranen hergestellt werden, die eine größenselektive Trennung von aromatischen Molek
ülen wie z.B. Naphthalin, Perylen und Pyren aus ethanolischer Lösung ermöglichten.
Hierbei wurde ein Einfluss des anionischen Polyelektrolyten und der Ringgröße der Cyclodextrinmolek
üle auf die Trennleistung gefunden.
Im zweiten Teil der Arbeit wurden erstmals Membranen untersucht, die unter Verwendung
von Mischungen aus einem starken und einem schwachen anionischen Polyelektrolyten hergestellt
wurden. Hierzu wurden Poly(styrolsulfonat) (PSS) und Poly(acrylsäure) (PAA)
in verschiedenen Verhältnissen verwendet. Unter Dialysebedingungen konnte eine deutliche
Verbesserung des ionenselektiven Verhaltens im Vergleich zu Membranen, die aus
reinen Komponenten hergestellt wurden, erreicht werden. Durch die Variation der Zusammensetzung,
des pH-Werts und des Salzgehalts der Tauchlösungen konnte das Trennverhalten
der Membranen stark beeinflusst werden. Membranen, die aus Tauchlösungen mit
pH 1,7 hergestellt wurden, zeigten eine sehr hohe Anionenselektivität. Die Trennfaktoren
a(NaCl/Na2SO4) lagen bei 200. Die gleichen Membranen, die aus Tauchlösungen mit pH
7,5/3,5 hergestellt wurden, zeigten hingegen eine Kationenselektivität.
Durch die pH-abhängige Protonierung der PAA kann die Morphologie von PAH/PSSPAA
Multischichten nach ihrer Herstellung bei pH 7,5/3,5 bei einem nachträglichen Ans
äuern verändert werden. Die Eignung der so nachbehandelten Multischichten zur kontrollierten
Wirkstofffreisetzung wurde ebenfalls untersucht. Hierbei wurden Freisetzungszeiten
für Ibuprofen von bis zu 17 Tagen mit einer maximal freigesetzten Menge von 379 ng cm-2
gefunden. Abgabedauer und abgegebene Menge waren stark von der Zusammensetzung
und dem pH-Wert beim Ansäuern abhängig.