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Dinukleare Rhenium- und 3d-Metallkomplexe mit protonresponsiven Liganden in der elektro-katalytischen CO2-Reduktion

Hard Copy
EUR 37.80

E-book
EUR 26.50

Dinukleare Rhenium- und 3d-Metallkomplexe mit protonresponsiven Liganden in der elektro-katalytischen CO2-Reduktion

Alexander Wilting (Author)

Preview

Extract, PDF (300 KB)
Table of Contents, PDF (66 KB)

ISBN-13 (Hard Copy) 9783736997882
ISBN-13 (eBook) 9783736987883
Language Alemán
Page Number 140
Lamination of Cover glossy
Edition 1.
Publication Place Göttingen
Place of Dissertation Göttingen
Publication Date 2018-06-12
General Categorization Dissertation
Departments Inorganic chemistry
Keywords Liganden, Elektronentransfer, PCET_Reaktionen, Metallkomplexe, Rheniumkomplexe, CO2-Reduktion, Elektrokatalyse
Description

Protonengekoppelte Elektronentransfer (PCET) Reaktionen spielen eine wichtige Rolle in der Biologie. Diese Arbeit übernimmt und erweitert Ansätze, das Konzept der PCET Reaktionen auch für molekulare Komplexe auszunutzen.
Auf Grundlage der Synthese einiger neuartiger protonresponsiver Liganden wurden geeignete 3d-Metall- und Rheniumkomplexe synthetisiert und vollständig charakterisiert. Ein Fokus liegt zunächst auf der hypothetischen PCET Reaktion zweier isoelektronischer, dinuklearer Kupferkomplexe. Für einige 3d-Metallionen bereits beschrieben, konnte für das Kupfer zum ersten Mal die thermodynamische Kopplung von ionisierbaren NH-Imidazolyl-, auch im Vergleich zu NH-Pyrazolyl-Protonen, und dem Elektronentransfer quantifiziert werden.
Geeignete Katalysatoren können über PCET Schritte energetisch günstige Reaktionspfade für die Aktivierung kleiner Moleküle ermöglichen. Hierbei besonders interessant ist der Einsatz entsprechender synthetischer Elektrokatalysatoren für die Reduktion von Kohlenstoffdioxid. So wird die Anwendung einiger Cobalt- und Eisenkomplexe als CO2-Reduktionskatalysatoren untersucht, auch da Verbindungen mit entsprechenden Strukturmotiven sich als hierfür hochaktiv erwiesen haben. Die dinuklearen Rheniumkomplexe stellen eine Weiterentwicklung zu fac-[ReI(CO)3Cl(LNN)]-Komplexen dar, bekannte Katalysatoren für die Reduktion von CO2. Hier lieferte eine detaillierte spektroskopische und theoretische Studie zum einen ein genaues Bild der Reduktionschemie dieser neuartigen Verbindungen und zum anderen Rückschlüsse auf den Einfluss der internen Protonenquelle auf deren Reaktivität in der elektrokatalytischen CO2-Reduktion. Zur Überprüfung und Quantifizierung der CO2-Reduktionsprodukte wurden Protokolle etabliert.